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Población General de España se inicia con un prólogo en el que el Méndez Silva explica que su intención no es otra que la de llevar a término una empresa –la de escribir una descripción general de España– que tanto Ambrosio de Morales –autor de la Segunda parte de las Grandezas de España (1590)– como Juan Bautista Labaña –geógrafo al servicio de Felipe III– no pudieron culminar por ser el asunto tan arduo y para el que el autor de esta obra necesitó diez años de fatiga continua gastados en la consulta de numerosos libros y diferentes relaciones, noticias y otros papeles manuscritos.

La obra está dividida en catorce capítulos seguidos de un rudimentario Índice topográfico con los nombres de las poblaciones descritas.

El primer capítulo se dedica a una descripción general de España que no ofrece ninguna novedad. En los restantes capítulos se describen las diferentes provincias y reinos de España –incluido Portugal– y sus principales poblaciones.

En total, la obra contiene las descripciones de seiscientas cuarenta y siete poblaciones de España –sin contar la descripción del Real Monasterio de El Escorial– y ciento cincuenta y siete de Portugal.

Las descripciones de todas estas poblaciones siguen un patrón muy similar al ya seguido por Fernando Colón en su inacabada Cosmografía: Tipo de población (ciudad, villa, lugar), situación topográfica (en llano, junto a un río, en alto…), número de vecinos, número de parroquias, tipo de cultivos y ganadería, otras actividades económicas, ferias y mercados, etc.… Las descripciones terminan con una sucinta historia de la población y, finalmente, una bibliografía de todas las obras utilizadas.

En esta edición, se han incluido las vistas de Madrid, Toledo, Burgos, Valladolid, Sevilla, Granada, Barcelona y Lisboa que figuran en el mapa de España de Visschel de 1633.33